AFM智能水凝胶拳头综述具有较低临界

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通过外部刺激来触发材料特性变化的能力，即所谓的“智能”行为，为广泛的医疗保健应用提供了新颖的技术。对温度的微小变化的响应特别有吸引力，在这种情况下，与人体的接触可能触发材料转变。对于热可逆凝胶，加热会触发从低粘度聚合物溶液到凝胶态的可逆相变。这些系统可以通过在其体系结构中使用具有较低临界溶液温度的大分子来生成。所得材料对于局部和粘膜药物递送注射剂具，组织工程和3D打印具有吸引力。近日，英国赫特福德郡大学研究人员描述了构成这些系统的基础科学，以及每种材料及其应用中的进展，认为在对高分子化学和纳米科学如何描述这些系统的性能并指导新型系统的合理设计的基本理解中，存在着巨大的机遇。此外，研究人员指出必须解决转化技术的障碍，例如，很少进行严格的毒理学评估。相关综述以“TailoringGelationMechanismsforAdvancedHydrogelApplications”为题发表在《Adv.Funct.Mater》上。“热可逆性凝胶”或“热固性材料”是在温度升高到高于临界点时转变成凝胶态，在冷却时经历反向转变的聚合物溶液。热可逆性凝胶也被称为“热响应性”或“热敏性”凝胶。热可逆凝胶分为两大类。第一类依靠亲水/疏水平衡，包括泊洛沙姆（PEO-PPO-PEO）以及PEO和聚（乳酸-共聚物-乙醇酸）共聚物。这些材料作为在宽的温度范围内的胶束存在。然而，温度提高了疏水效果驱动胶束形式，更大的分数可能改变胶束的形状，并提高胶束间的相互作用，其反过来诱导凝胶化。第二类热可逆凝胶需要具有温度响应性的聚合物成分，该成分在温度变化时会触发自组装。有两种类型的热可逆温度响应聚合物，一种表现出“较低的临界溶液温度”（LCST），另一种表现出“较高的临界溶液温度”（UCST）。表现出LCST的嵌段可能会随着温度的升高而使溶胶-凝胶转变，而表现出UCST的聚合物通常会触发反向转变，即从凝胶转变为溶胶，本篇综述仅讨论LCST凝胶。具有LCST的聚合物LCST是临界温度，在该温度以上，混合物中的组分不再溶混。在聚合物溶液中，LCST通常会导致从线团到小球的过渡，从而减少与溶剂的接触。坍塌的聚合物小球然后可能聚集并形成“中球”。如果这些粒子足够大以至于强烈散射环境光，则此过渡会伴有“浊点”（TCP）。LCST上的聚合物沉淀是一个由熵驱动的过程并且可以用伴随混合的吉布斯自由能变化来描述：虽然经典的热力学可以直观地解释LCST，但是对于简单的溶质在水中溶解的热力学却不适用于高分子量的聚合物溶液。在聚合物溶液中，溶质和溶剂的分子大小之间存在很大差异，适用Flory-Huggins理论：经典的热力学和Flory-Huggins理论对于解释LCST行为是很直观的，但是，它们没有严格地提供对新型大分子LCST的预测。越来越复杂的模型，例如状态的群贡献晶格流体方程和Sanchez-La